2020 年度新知答主
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由于其普遍性、可持续性和环境友好性，从环境或人体收集低级热量转化为有用的电能引起了广泛关注。在各种热电技术中，固态离子热电(SSi-TEs)具有无泄漏和稳健耐用性的特点，为热能利用开辟了新方向，因为它可以产生相对较高的离子热电，约为每开尔文毫伏，以满足可穿戴设备和物联网传感器应用的电压输入或响应要求。用于低级热收集的高性能n型固态离子热电(SSi-TE)非常需要且具有挑战性。
重庆大学和复旦大学的学者们展示了一种通过离子对调制设计和合成的新型高效n型混合导体。这种导体由双胍盐酸盐(MfmCl)和聚(3,4-乙烯二氧噻吩)(PEDOT)组成：聚(苯乙烯磺酸盐)(PSS)固体薄膜中的聚合物络合物。理论计算和纳米/微观结构表征表明，离子对的结合偏好在基质中提供了能量上有利的离子交换，不仅会导致紧密结合的MfmPSS物质，还会产生有利的阴离子扩散通道。因此，这种n型混合导体实现了1.40 Sm-1的增强离子电导率，并创造了迄今为止最高的负热电势记录-46.97mVK-1。相关文章以“IonExchangeInducedEfficientN-TypeThermoelectrics inSolid-State”发表在AdvancedFunctionalMaterials。
论文链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202214563。
https://doi.org/10.1002/adfm.202214563
图1.a)PEDOT:PSS和MfmCl之间相互作用的示意图。b)DFT计算四对组分的结合能。c)0MCPP和45MCPP的1HNMR光谱比较。d)0MCPP和45MCPP之间的ATR-FTIR光谱比较。
图2.a)0MCPP、45MCPP、60MCPP的AFM图像。b)0MCPP、45MCPP、60MCPP的SEM图像。c)PEDOT中的S原子和MfmCl中的Cl原子之间的RDF。d)MD模拟的图像。
图3.a)0MCPP、45MCPP和60MCPP的GIWAXS图像。b)水平和垂直方向的GIWAXS图像。c)层状堆积峰强度与方位角的关系。d)PEDOTπ-π水平方向堆叠的d-spacing 和CC L的相应变化。
图4.a)显示了MCPP的离子热电势和离子电导率。b)展示了MCPP的PF。c)显示了0MCPP到60MCPP的EIS光谱和等效电路。d)显示了在62T=3.2K下不同数量的45MCPP元件的热电压。e)总结了文献中报道的混合离子-电子导体的热电势。f)展示了在温度梯度下MCPP薄膜中热扩散离子的示意图。
图5.a)器件连接电容充电示意图及各阶段电压演化过程。b)双脚i-TE模块的10次热开/关稳定性测试。c)i-TE热传感器控制 LED的电压周期和ΔT曲线。d)用于控制两个45MCPP腿模块 LED的i-TE热传感器的数码照片。
总之，我们开发了一种基于PEDOT:PSS和MfmCl组合的高性能n型混合导体，它在环境条件下工作。通过有利的离子交换过程，基质中紧密结合的MfmPSS复合物能够实现有利的阴离子扩散。在60%RH和45MCPP中，这种高选择性离子扩散产生了一个负热电势(6146.97mVK611)和1.40Sm611的离子电导率。此外，我们设想了所开发的n型SSi-TEs的模块集成，并将其应用于类电容器热能收集和高灵敏度热传感，以扩展i-TE材料的应用场景。
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